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煤是我国的主要能源,燃烧时会产生大量的二氧化硫(SO2)、氮氧化物(NOx)和粉尘等有害成分,其中氮氧化物(NOx)作为↑主要的污染物之一。其排放不仅对人的身体健康有№害,还会导致臭氧层空洞﹑酸雨﹑温室效应和光化学烟雾等严重的环境问题,所以有效控制NOx的排放是我国近期亟待解决的重要大气污染问题。
近年来,选择性催化还原(Selective Catalytic Reduction, SCR)方法是脱〗除固定源氮氧化物(NOx)最有效的方法,其核心技术是高效稳定催化剂的制备。目前,应用成熟的商ω　业SCR催化剂是钒类催化剂(V2O5/TiO2或V2O5-WO3/TiO2),这类催化剂的SCR反应器布置在除尘※器和脱硫塔的前端,操作温度通常◎是280-420oC,具有高活性﹑高稳定性和抗硫性强的特点。然而,我国现有大多数锅】炉的排烟温度一般为150-200 oC,而且锅炉系统分布紧凑,在锅炉省煤器和空气预热器之间没有预」留空间,故高中温◤催化剂与我国现有的锅炉系统不能匹配,为降低能耗和操作成本,开发可适用于我国锅炉系统☉的低温脱硝催化剂就成为研究和关注的热点。
本文采用天然凹凸棒石(PG)作为粘结剂与活△性炭(AC)混合、挤压成型制得复合载体凹凸ㄨ棒石-活性炭(PG-AC)复合载体。通过浸渍法分别负载过渡金属M(Mn、Fe、Ni、Cu、V)氧化物来制备SCR脱硝催化剂,并在固定床石英反应器中对所制备出的催化剂进行SCR脱硝性◣能的评价,而且采用BET、XRD、XPS等手段对●其进行表征。结果显示,锰(Mn)基催化剂展现出最佳的低温SCR脱硝性能,通过对 MnOx/PG-AC催化剂制备工艺(煅烧温度、负载量)和¤操作条件(空速、O2含量、煅烧时间)的研究,我们发现,负载8％Mn经300 oC于惰性气氛(Ar)煅烧后制得的Mn(8%)/PG-AC/300oC催化剂具有较高的低温√SCR活性,该♀催化剂在反应温度200 oC、GHSV=5400h-1、O2浓度为3%的条件下,NO转化率可达92%以上。此外,采用BET、XRD、XPS等表征结果表明:锰(Mn)基催化剂的活性物◥种主要为 Mn2O3,其形态和分散程度主要由煅烧温度和负载量决定。
论Ψ文还研究了添加助剂对 Mn(8%)/PG-AC/300oC催化剂的低温 SCR脱硝性能的影响。结果表明,添加助剂 Fe增加了二元催化剂的低温 SCR脱硝性能,在Fe/Mn摩尔比为0.8时,该 Fe(0.8)-Mn(8%)/PG-AC/300oC催化剂㊣在反应温度为200oC下,NO转化率可达98%以上,使所在考察反应温度(100-200oC)区间下,改善并提高低温】 SCR脱硝催化剂的整体活性,这对开发燃煤烟气低温 SCR脱硝催化剂以及实现其工业应用提供了理论依据⊙。

    关键词：
    活性炭 凹凸棒石 锰基催化剂 大气污染 选择性催化还原
    作者：
    张恒建
    学位授予〗单位：
    合肥∩工业大学
    授予学位：
    硕士
    学科专业：
    化学工程
    导师姓名：
    张先龙
    学位年度：
    2014
    语种：
    中文
    分类号：
    X701 TQ426
    在线出版日期：
    2015年07月30日