内容标题1

常温催化消除CO催化剂涉及工业、军事、环保及人类生活的各个方面，如矿井下的矿工防毒面具、矿山自救器;高层楼宇、宾馆等消防逃生面具;军用CO防毒面具以及潜艇、航天器、地下工事等狭小空间中CO脱除。同时，由于反应体系简单，在理论研究方面CO氧化还常常用作研究氧化催化剂的探针反应，以揭示催化剂结构与性能之间的关系，探讨反应机理。负载型Wacker催化剂是由PdCl2-CuCl2溶液作活☆性组分的一类催化剂，在室温下具有较高的CO催化氧化活性和稳定性，尤其是在一定量水气存在下表现ω出更好〗的稳定性。目前针对该催化体系研究的载体有活性炭和氧化铝，载体性质对其催化性能具有十分重要的影响。探索利用性能更加优良且廉价ω　易得的载体构建新型高效CO催化氧化体系仍是一种挑战。凹凸棒石黏土(APT)以其独特的结构特征、优异的理化性◎质，在用作吸附剂、催化剂和催化剂载体方面表现出良好的应】用前景。
本文以凹凸棒石黏土为载体，采用浸渍法制备了一系列Pd-Cu/APT催化剂，以CO催化氧化作为模型反应，利用连续流动微反装置考察了制备方法、活性组分比例及◤焙烧温度等制备参数对催化剂CO催化氧化性能的影响。通过N2-physisorption、XRD、H2-TPR、TG、XPS和FT-IR等表█征手段考察了Pd-Cu/APT催化剂的结构和表面性质，同时利用程序升温脱附(NH3-TPD)对催化剂在水蒸气存在下具有较高活性的原因进行探究。最后ㄨ还考察了水蒸气预处理时间、空速、原料气中CO含量等工艺条件对Pd-Cu/APT催化剂催化氧化性能的影响以及该催化剂的间断□　使用、储存稳定性等。主要研究内容包括：⑴负载型Pd-Cu/APT催化剂虽◣初活性较低，但随反应时间的延长CO转化率逐●渐上升，比Pd/APT、Cu/APT催化剂具有更高的CO催化氧化性能。在相¤同制备和反应条件下，Pd-Cu/APT催化剂表现出明显优于Pd-Cu/活性炭的催化氧化性能，同时与未经焙烧的√Pd-Cu/APT催化剂相比发现，焙烧♀处理可明显提高催化剂的催化氧化性能。⑵通过对Pd/APT、Cu/APT和Pd-Cu/APT催化剂进行表征，结果对比表明，Pd-Cu/APT催化剂上的铜物种主要▓以∴Cu+形式存在，Pd物种呈现出高分散状态，且Pd与Cu之间的协同作用明显促进了铜物种的还原。同时进一步对▼焙烧前后Pd-Cu/APT催化剂的表征≡发现，经焙烧处理的催化剂中活性组分与载体之间产生了相互作用。⑶通过对水蒸气处理前后Pd-Cu/APT催化剂上NH3吸（脱）附研㊣究发现，水蒸气预处理增强了催化剂表面酸性，促进了CO吸附和反应进行，从而使Pd-Cu/APT催化剂在】有水蒸气存在的条件下表现出№较好的CO催化氧化活性。⑷延长水蒸气预处理时间，在一定范围内可有效提⊙高Pd-Cu/APT催化剂的初活⊙性。在常压、CO含量为5000 ppm条件下，空速由3000h-1到10000h-1的范围内以及空速为6000h-1条件下，CO含量3000ppm到10000ppm的范围内，可以有效的实现CO的催化∩转化，同时该催化剂表现出较好的间♂断使用性和一定的短期储存稳定性，并且失活催化剂可通过热处理使其再生。

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    关键词：
    CO催化剂 氧化反应 金属催★化剂 棒石载体
    作者：
    张卓
    学位授予单位：
    山西大学
    授予学位：
    硕士
    学科专业：
    物理化学
    导师姓名：
    王永钊
    学位年度：
    2012
    语种：
    中文
    分类号：
    TQ426.8 TQ426.6
    在线出版日期：
    2015年04月20日